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yabo亚搏官方网站:yabo亚搏官方网站在解决电催化剂的活性-稳定性权衡问题取得重要进展


近日,yabo亚搏官方网站化学与化工学院曹敏花教授课题组在解决电催化剂的活性-稳定性权衡问题取得重要研究进展,相关研究成果以“The Underlying Molecular Mechanism of Fence Engineering to Break the Activity-stability Trade-off of Catalysts”为题,在《Angewandte Chemie International Edition》杂志上在线发表(DOI:10.1002/anie.202114899)。该文的通讯作者为yabo亚搏官方网站化学与化工学院曹敏花教授和毛宝光博士后,第一作者为yabo亚搏官方网站化学与化工学院博士研究生黄敬斌和郝梦瑶。    

开发高稳定性、高活性以及低成本的电催化剂是催化科学技术领域的永恒追求。近年来,非贵金属催化剂已经成为了催化领域的研究热点。然而,这类催化剂普遍存在长期稳定性和高催化活性之间的权衡问题,这是因为优化后的高催化活性位点往往更易受到复杂催化反应环境因素的影响。例如氧气、水蒸气、臭氧、酸性/碱性反应介质等因素都可能通过化学作用毒化催化活性位点,导致催化剂表面发生重构并破坏其几何/电子结构,造成催化剂失活。因此,寻找一种有效的策略来打破非贵金属催化剂所面临的活性-稳定性权衡问题是一个巨大的挑战。

yabo亚搏官方网站曹敏花教授课题组提出了具有分子选择性的栅栏工程策略,解决了催化剂活性与稳定性之间的权衡问题。这种独特的分子栅栏不仅可以有效地阻断毒化物种侵蚀催化剂,同时又允许与催化反应相关的物种自由地扩散到催化剂表面。采用一步法在高活性的Co 掺杂的MoS2颗粒外表面原位构建了具有分子选择性的CoS2栅栏(Co-MoS2@CoS2),通过分析Co-MoS2@CoS2碱性析氢反应性能,发现这种分子栅栏策略显著提高了Co-MoS2的催化稳定性,并进一步优化了其催化活性。同时,结合密度泛函模拟和实验手段,进一步验证了CoS2分子栅栏不仅能有效保护Co-MoS2催化剂免受O2和OH?毒化物种的侵蚀,而且能促进Co-MoS2对H2O分子的吸附,从而抑制MoS2在电解液中的溶解,实现其优异的碱性HER稳定性和活性。这一策略为解决高活性非贵金属基催化剂的活性-稳定性权衡问题开辟了新的前景,并为设计高效、稳定的非贵金属基电催化剂的大规模应用提供了新思路。

图1 Co-MoS2@CoS2催化剂的形貌和结构表征

图2 CoS2分子栅栏解决催化剂活性-稳定性权衡问题的机制

论文详情:Jingbin Huang,+ Mengyao Hao,+ Baoguang Mao,* Lirong Zheng, Jie Zhu, and Minhua Cao*. The Underlying Molecular Mechanism of Fence Engineering to Break the Activity-stability Trade-off of Catalysts, Angewandte Chemie International Edition, DOI: 10.1002/anie.202114899. 论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202114899


附作者简介:

曹敏花,yabo亚搏官方网站化学与化工学院教授,博士生导师,教育部新世纪优秀人才,洪堡学者。主要从事能源存储与转化材料的功能导向性设计及电化学机理研究。已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, Nano Energy, Chem. Mater., J. Mater. Chem. A等期刊上发表SCI论文100余篇。


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